聚合物纳米复合材料（PNC）因其优异的力学性能而备受关注，尤其在轮胎和柔性电子等领域具有重要应用。将纳米粒子（NP）引入聚合物基体或交联网络，已被广泛认为是提升材料刚度、强度和韧性的有效策略。这种增强效应源于多个结构因素的协同作用，包括填料的聚集状态、NP与聚合物链之间形成的界面结构等。
除界面吸附与填料直接相互作用外，在某些条件下，聚合物链可能同时连接多个纳米粒子，形成所谓的聚合物桥结构。这类桥连结构提供了额外的应力传递路径，被认为是某些纳米复合材料体系中力学增强的重要来源。然而，聚合物桥通常在加工过程中自发形成，其数量、空间分布及跨度构型难以精确调控，且往往与界面作用及填料聚集效应耦合，使得分离并定量评估其独立的力学贡献较为困难。相比之下，通过化学键或配位作用在NP之间定向构筑聚合物桥，为获得结构明确且可调的桥连单元提供了可行路径，从而构成理想的模型体系，便于系统研究其力学功能。
为此，我们采用粗粒化分子动力学模拟，构建了一类具有可控结构特征的交联聚合物纳米复合材料模型，其中NP通过预设长度的聚合物桥链实现定向连接。在保持填料体积分数、聚合物数目和交联度一致的前提下，系统比较了有无聚合物桥体系在单轴拉伸下的力学响应，从而解耦桥连结构的独立增强效应。同时，通过引入吸引或排斥型NP-聚合物相互作用，进一步区分了界面吸附与桥连结构的耦合影响。模拟结果表明，定向NP桥连改变了交联网络内的应力传递方式，尤其当桥链参与交联网络时，应力优先集中于桥及其关联的结构单元周围。此外，界面相互作用的强弱可调控NP与聚合物桥之间的协同承载程度，进而影响桥连结构所引发的力学增强。该工作为理解聚合物桥结构连接与界面相互作用在调控交联PNC力学性能中的协同机制提供了分子尺度的认识。
Composites Science and Technology 2026, 282, 111688.
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